W najstarszych greckich mitach wyspa pojawia się jako ulubione miejsce odpoczynku i rozrywki boga Apolla, który zwykł grać na lirze pod lokalnymi laurami i śpiewać o pięknie wyspy, oraz Artemidy, bogini łowów, która lubiła wędrować po oszałamiających lokalnych krajobrazach.

Według mitologii greckiej był on pierwszym władcą Zakynthos. Około 1500 r. p.n.e. opuścił arkadyjskie miasto Psofida wraz ze swoją flotą i wylądował na wyspie Zakynthos, którą nazwał. Tutaj on i jego ludzie założyli akropol, który nazwali „Psofida” na pamiątkę swojej ojczyzny (dziś szczyt znany jest jako Bochali).

Zakynthos, jako założyciel wyspy, jest uwieczniony na różnych monetach i jest symbolem całej wyspy. Jako symbol, Zakynthos jest zwykle przedstawiany z wężem, ponieważ według niektórych legend uwolnił wyspę od węży.

Wyspa została następnie podbita przez króla Arkeisosa z Kefalonii, a następnie Zakynthos (zwana także Zante) znalazła się pod panowaniem Odyseusza, syna króla Itaki. Odyseusz zaangażował wyspę w kampanię przeciwko Troi. Po zakończeniu wojny trojańskiej i powrocie do Itaki, Odyseusz przyznał Zante autonomię i demokratyczny status. Traktat ten był pierwszym tego rodzaju w całej epoce hellenistycznej i obowiązywał przez ponad 650 lat.